하이브리드 다공성 육각형 질화붕소를 통한 중금속 및 유기 염료 제거

npj Clean Water 5권, 기사 번호: 24(2022) 이 기사 인용

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환경 수질 시료에서 중금속 및 유기 염료를 효율적으로 제거하기 위해 수많은 흡착제가 도입되었습니다. 그러나 자성 다공성 네트워크 에어로겔은 물에서 무기 및 유기 오염 물질을 포착하기 위해 거의 개발되지 않았습니다. 우리는 Cr(VI), As(V), 메틸렌 블루(MB) 및 산성 오렌지(AO)의 강력한 흡수를 위한 경량 흡착제로서 자성 하이브리드 에어로겔(MHA)을 기반으로 한 육각형 질화붕소 나노시트(h-BNNS)를 제조했습니다. . 폴리(에틸렌이민) 변형 h-BNNS(PEI-h-BNNS)의 합성 절차에는 멜라민과 붕산의 열 중축합, 초음파 처리 공정으로 각질 제거를 허용하는 결과 제품의 열분해가 포함되어 PEI 매개 변형으로 추가 기능화 h-BNNS의. 형성된 PEI-h-BNNS는 표면에 장식된 자철광 나노입자(Fe3O4 NP)의 현장 형성을 허용했으며, 이는 PEI-h-BNNS@Fe3O4 NP로 변했습니다. PEI-h-BNNSs@Fe3O4 NPs가 탑재된 PVA 하이드로겔의 동결건조 처리는 큰 다공성 구조, 다양하고 수많은 작용기, 우수한 초상자성 및 순 표면 전하가 없는 MHA를 생성했습니다. 이러한 특징을 통해 제안된 흡착제(MHA)를 사용하여 수용액에서 Cr(VI), As(V), MB 및 AO를 효율적으로 제거할 수 있었으며 최대 흡착 용량은 833, 426, 415, 286 mg/g으로 추정됩니다. 각각 -1. 흡착 동역학 및 등온선 데이터는 Cr(VI), As(V), MB 및 AO의 MHA 매개 흡착이 Freundlich 등온선 모델 및 유사 2차 동역학 모델을 따랐음을 입증했습니다. 이 발견은 MHA가 Cr(VI), As(V), MB 및 AO의 다층 화학흡착으로 이종 결합 거동을 나타냄을 의미합니다. 그 후, 고형 슬러지 샘플에서 크롬과 비소의 해독을 수행하여 실제 적용을 검증했습니다.

급속한 도시화와 산업 확장으로 인해 자연수의 무기 및 유기 오염물질이 엄청나게 증가했으며 이는 공중 보건 및 수질과 밀접한 관련이 있습니다1,2,3. 다양한 산업계에서는 오염물질 중 적절한 정화 과정을 거치지 않고 중금속, 유기염료, 다환방향족탄화수소(PAH) 등을 수계에 배출하고 있습니다. 환경수에서 독성 금속1,2,3, 유기 염료4 및 다환방향족탄화수소(PAH)5,6,7,8를 제거하는 것은 최근 환경 지속성으로 인해 깨끗한 물을 얻는 데 가장 필수적인 문제 중 하나로 간주되어 왔습니다. 그리고 극도의 독성. 이러한 요구 사항에 대응하여 광촉매9, 응집10, 생분해11, 막 분리12, 흡착13 기술을 포함하여 중금속 및 유기염료로 오염된 물을 정화하기 위한 여러 절차가 도입되었습니다. 그 중 흡착 관련 방법은 비용 효율적인 운영으로 인해 다양한 오염 물질을 제거하기 위해 집중적으로 활용되어 왔으며 높은 포집 효율과 매우 제한된 2차 오염이 발생합니다. 적절한 흡착제를 식별하려면 다음 기준을 충족해야 합니다. (1) 낮은 농도에서 다양한 오염물질에 대한 높은 흡착 능력; (2) 표면 결합 부위를 희생하지 않고 탁월한 재사용성을 제공합니다. (3) 복잡한 매트릭스에서 빠른 흡착 속도.

위의 원리에 따르면, 활성탄14, 그래핀 옥사이드 기반 복합재15, 합성 고분자16, 배위 고분자17, 금속-유기 골격체18, 공유 유기 골격19, 계면활성제 고정 생체고분자20 등 환경 오염 물질을 정화하기 위한 수많은 흡착제가 제안되었습니다. 최근 육각형 질화붕소(h-BN)는 높은 다공성 구조, 극성 B-N 결합 및 sp2 혼성화로 인해 환경 오염 물질을 포집하는 유망한 대안을 제시합니다. 보고된 h-BN 관련 재료에는 BN 구체2, h-BN 수염21, BN 나노시트(BNNS)22, 치즈 같은 3D BN23, 화학적으로 활성화된 BN 섬유24 및 BN 중공 구체25가 포함됩니다. 또한, 적절한 제제를 도입하면 h-BN 표면을 통해 특정 그룹으로 기능화하여 흡착물과 효율적으로 상호 작용할 수 있습니다. 이러한 시너지 효과를 통해 h-BN 관련 흡착제는 다양한 환경 오염 물질과 상호 작용할 수 있는 여러 결합 부위를 가질 수 있습니다. 중금속 흡착의 예로서, h-BN 관련 물질에서 얻은 극성 B-N 결합은 표면을 통해 Cr(III)1,2,3,27, Cu(II)와 같은 독성 금속 양이온을 정전기적으로 끌어당길 수 있습니다. 1,2 및 Pb(II)1,2,3. 더욱이, 폴리아닐린으로 박리된 h-BN 기반 다공성 물질은 자철광 나노입자(Fe3O4 NPs)로 추가 장식되어 각각 Cr(VI)26 및 As(V)28의 흡수에 매우 적합했습니다. 또 다른 예에서, h-BN 관련 다공성 흡착제는 π-π 상호 작용, 구조적 결함 및 극성 B-N 결합을 통해 환경 물에서 양이온 및 음이온 염료를 효율적으로 제거할 수 있습니다. 25. 최근 문헌 연구에서는 수성 시스템에서 환경 오염 물질을 제거할 수 있는 잠재적인 거동을 보여주지만, 이러한 BN 기반 다공성 흡착제는 소수성 특성과 낮은 표면 대 부피 비율로 인해 흡착 용량이 부족하다는 문제가 있습니다. 위에서 논의된 흡착제의 최대 흡착 용량 값은 Cr(VI)26의 경우 10–133 mg g−1, As(V)28의 경우 10–30 mg g−1 및 10–1로 보고되었습니다. 메틸렌 블루(MB)2,22,23,24,-25의 경우 392 mg g−1(순서).

PEI-h-BNNSs > PEI-h-BN quantum dots. Given that, Raman intensity of the D band is proportional to the layer number of h-BN38,39, we point out that the as-prepared PEI-h-BNNSs are indeed and exfoliated to few-layer structures./p>65% uptake of Cr(VI) and As(V) from an aqueous solution. This finding implies that the electrostatic attraction of MHAs with Cr(VI) and As(V) is the critical factor influencing their absorption capability. For example, at pH 9.0, strong electrostatic repulsion is expected to exist between the MHAs and HAsO42−. However, the MHAs adsorption of As(V) still kept approximately 96%. Therefore, we recommend that hydrogen bonding is the predominant driving force to trigger the MHAs to interact with Cr(VI) and As(V) in an aqueous solution. In support of the above-mentioned discussion, the adsorption isotherm experiments were conducted to determine their adsorption enthalpy of Cr(VI) and As(V) on the MHAs. The equilibrium adsorption capacity (qe) values of Cr(VI) and As(V) on the MHAs were gradually decreased with raising the incubation temperature at pH 7.0 and 9.0 (Supplementary Fig. 5a, b), reflecting that these adsorption process are exothermic. This phenomenon was suggested to be strong electrostatic repulsion between the MHAs and HAsO42− (or HCrO4−) at pH 9.0. Furthermore, the enthalpy changes (ΔH0) was determined mechanism associated with binding type of MHAs to Cr(VI) and As(V). It is well documented that the London-van der Waals interaction energy is 4 to 8 kJ mol−1, while the strength of hydrogen bonds varies from 8 to 40 kJ mol−1./p> 0.98; Supplementary Table 4) as below:/p>

95% of total chromium and arsenic were removed from three different kind of soil-sludge samples. Accordingly, the MHAs can be a promising adsorbing material to remove toxic chromium and arsenic from complex sludge water samples./p>

95% for Cr(VI) and As(V) in contaminated soil-sludge samples. In contrast to the PEI-h-BNNSs-loaded PVA aerogels, Fe3O4 NPs-loaded PVA aerogels and other previously reported adsorbents, the MHAs provide numerous distinct advantages, including (1) the presence of highly mesoporous structures with a large specific surface area of 104.6 m2 g−1, (2) the possession of diverse and abundant functional groups (−N, −NH, −NH2, and −OH) on the surface, (3) outstanding adsorption capacity for capturing of Cr(VI) (833 mg g−1), As(V) (426 mg g−1), MB (415 mg g−1) and AO (286 mg g−1), (4) in-situ reduction of Cr(VI) to Cr(III) and As(V) to As(III), (5) more than three successive adsorption-desorption cycles for >80% uptake of Cr(VI), As(V), MB, and AO and (6) the accessible collection of MHAs by applying an external magnetic field. Accordingly, our research work discloses that the as-made aerogels composed of h-BN-based materials with PVA polymers have great potential candidate in large-scale water treatment./p>

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